英文标题：Molecular Insights into Soil Amendments Regulating Selenium and Cadmium Bioavailability in a Soil-Rapeseed System: Synergistic DOM Transformation and Microbial Metabolic Reprogramming
中文标题：土壤改良剂调控土壤–油菜体系硒与镉生物有效性的分子解析：溶解性有机质协同转化与微生物代谢重编程
发表期刊：Journal of Agricultural and Food Chemistry
影响因子：6.2
研究背景
硒(Selenium)是人和动物必需的微量元素，参与抗氧化、抗癌等关键生理过程，天然富硒土壤种植的作物是补硒优质膳食来源，但土壤硒空间分布不均、生物有效性差异大，易造成作物硒积累不足或过量。同时，天然富硒区常伴随镉复合污染，镉(Cadmium)在土壤-植物系统中迁移性强，可通过食物链富集，诱发癌症、骨骼病变等健康风险，严重制约富硒土壤的安全利用，因此实现作物硒积累稳定化与镉吸收降低的协同调控，成为农业安全与资源利用的核心研究方向。硒镉间存在天然拮抗作用，但自然条件下该作用不足以实现有效调控，需辅以农艺措施，土壤改良剂因能调控土壤养分释放、钝化重金属，成为硒镉协同管理的重要手段。现有研究虽证实改良剂可通过改变土壤pH、有机质含量影响硒镉生物有效性，但结果存在分歧，且多聚焦于土壤理化性质的直接效应，对根际微环境中溶解性有机质(Dissolved organic matter, DOM)、微生物及代谢物的协同调控机制解析不足。基于此，本研究以典型富硒镉复合污染区紫阳为研究区域，以当地主栽经济作物油菜为供试植物，选取过磷酸钙、生物炭、有机肥三种实用改良剂，探究其对土壤-油菜系统硒镉生物有效性的调控效应，解析“DOM-微生物-代谢物”的协同作用机制，为富硒镉复合污染区土壤资源有效利用与作物安全生产提供理论支撑。
研究结论
01.不同改良剂对硒、镉生物累积及健康风险的影响
首先，土壤改良剂过磷酸钙(P)、有机肥(OM)、生物炭(BC)对油菜硒和镉生物积累及健康风险的影响被评估，结果涉及四个方面：
（1）生物量影响：与对照组(CK)相比，P处理略微降低了油菜生物量，并显著减少了角果壳生物量。相反，OM和BC处理均显著增加了油菜及其他测量组织的生物量，表明有机改良剂对作物生长有积极作用。
（2）硒浓度影响（图1a）：P处理显著降低了油菜所有组织中的硒浓度，降幅达27.41-75.45%，且在中高剂量下效果更明显。这表明P可能通过某种机制抑制了硒的吸收。与此相反，BC处理显著增加了硒浓度7.48-33.40%，且不受施用量影响，提示BC可能促进了硒的生物有效性。OM处理则普遍降低了大多数组织中的硒浓度（1.87-75.83%），且在高施用量下效果更显著。
（3）镉浓度影响（图1b）：P处理对大多数组织中的镉浓度影响不显著，仅在中高剂量下略微降低了油菜籽和角果壳的镉水平。BC和OM处理均显著降低了油菜组织中的镉浓度，降幅分别为14.65-61.91%和10.91-36.56%，且无明显的剂量依赖性。在降低镉方面，改良剂的有效性顺序为：BC>OM>P。
（4）健康风险评估：所有改良剂处理下菜籽油中的镉浓度均低于对照组。OM和BC处理能将镉浓度降至0.05 mg/kg的标准限值以下，而P处理则接近或略高于此限值。所有处理中硒和镉的目标危害商(THQ)值均远低于1，表明菜籽油的食用不会带来潜在的健康风险。
综合而言，OM可在降镉同时适度稳硒，BC降镉效果最佳，P主要抑制硒吸收。
02.不同改良剂对土壤硒/镉有效性的影响
基于上述结果，研究还分别探究了三种改良剂对土壤硒(Se)、镉(Cd)有效性的影响。结果而言，种植前改良剂对土壤有效硒、镉影响微弱，但收获后差异显著；BC和低剂量OM降低土壤有效硒，其余处理则小幅提升，而所有改良剂均降低有效镉，效果为BC＞OM＞P。
另外，结合DOM结合态组分分析（图1c），播种前各改良剂均提高了亲水态(HY-Se)、富里酸结合态(FA-Se)和胡敏酸结合态(HA-Se)的比例，降低了疏水中性态(HON-Se)，其中OM-H处理变化最显著。收获后，所有处理均表现为HON-Se进一步降低（9.5–35.3%），HY-Se和FA-Se增加，表明改良剂促进了硒向更具移动性的形态转化。相比之下，DOM结合态镉组分（图1d）在整个生育期内变化较小，仅HY-Cd和FA-Cd略有降低，HON-Cd和HA-Cd略有增加，整体分布相对稳定，其中OM-H处理变化幅度最大。
图1. 不同改良剂对富硒土壤中硒、镉生物有效性的影响
03.不同改良剂对土壤DOM含量与组成的影响
聚焦改良剂对土壤溶解性有机碳(DOC)组成的影响，研究通过改良剂施用结合油菜种植的方式，发现所有改良剂均能提升种植前、收获后土壤DOC含量，呈剂量效应且有机肥(OM)效果最优，收获后DOC含量均高于种植前。
对于DOM的含量与组成，主要识别出四个组分（图2a）：微生物源类腐殖质(C1)、类富里酸(C2)、陆源类腐殖质(C3)和高度腐殖化胡敏酸(C4)。结合Fmax分析（图2b），可以看出，各改良剂处理下四个组分的荧光强度均高于对照，且随用量增加而增强，顺序为OM>BC>P；除OM处理外，收获后各组分Fmax较播种前有所下降。
此外，改良剂还整体降低C1丰度、提升C2-C4丰度，其中OM处理变化最显著，BC次之，P最小。这些变化在收获后根际土壤中也更为明显，表明改良剂改变了DOM的来源和腐殖化程度，热别是OM处理，其促进了DOM向更稳定、更腐殖化的方向转化。
图2. 土壤改良剂对DOM组成动态的影响
04.不同改良剂对根际土壤细菌群落结构的影响
为揭示三种改良剂调控效果差异的机制，研究选取对硒稳定、降镉效果最显著的最高施用量处理进行细菌群落分析，其结果主要如下：
（1）在ASV数量与群落丰富度上，所有处理共享502个ASVs，CK、BC、OM和P处理分别拥有767、614、602和737个独特的ASVs（图3a）；与CK相比，所有三种改良剂均显著增加了Chao1和Observed特征指数，表明细菌群落的丰富度有所增加。然而，Shannon和Simpson指数无显著差异，说明群落多样性并未显著改变。
（2）群落结构方面，改良剂处理与CK组存在显著差异，PCoA图中PC1（70.02%）将改良剂与CK分开，PC2（16.54%）按改良剂类型将不同处理区分开（图3b），证实改良剂显著改变了细菌群落组成。
（3）结合门水平分析（图3c），可知土壤优势菌门为放线菌门（33.53%）、变形菌门（29.31%）等。与CK相比，三种改良剂均显著提高了放线菌门的相对丰度（增幅13.8-26.9%），其中BC和OM处理的增幅高于P处理。属水平热图（图3d）亦进一步显示，所有改良剂均显著改变了群落组成，OM处理引起的变化最为剧烈。
总体来看，三种改良剂均通过提高细菌群落丰富度、富集放线菌门、重塑群落结构来调控硒镉有效性，其中OM与BC的作用强于P，OM处理对群落的影响最大。
图3. 土壤改良剂对根际细菌群落组成的影响
05.不同改良剂对根际土壤代谢物的影响
借助代谢组学分析，总计1135种代谢物在12份根际土壤样品中被鉴定。结合PLS-DA模型和OPLS-DA模型，可将BC和OM处理与CK清晰地区分开来，证实了每个改良剂组与CK之间代谢物谱的显著分离，表明改良剂能够显著改变根际土壤的代谢组（图4a、c、e）。在差异代谢物鉴定上，P、BC、OM处理分别产生121、221和273种差异代谢物，其中上调比例分别为76%、99%和94%，表明改良剂主要促进代谢物积累，且P处理引起的代谢变化最小（图4b、d、f）。
图4. 土壤改良剂改变根际代谢组
KEGG功能注释显示，各组差异代谢物富集通路差异明显。其中，P组核心富集α-亚麻酸代谢与视黄醇代谢，主要与植物脂类代谢相关（图5a）；BC组显著富集植物生长与氨基酸代谢通路，包括莽草酸途径生物碱合成、色氨酸代谢等（图5b）；OM组显著富集双酚降解、黄酮合成、苯丙烷合成等，且50%差异代谢物富集于“微生物在不同环境中的代谢”通路（图5c）。总体而言，P与BC组差异代谢物主要富集于植物生长与氨基酸代谢通路，OM组则显著富集微生物代谢相关通路。
图5. 土壤改良剂对根际代谢途径的影响
研究总结
本研究以富硒镉复合污染土壤-油菜系统为对象，探究过磷酸钙、生物炭、有机肥三种改良剂对硒、镉生物有效性的调控机制，结果表明：三种改良剂均能显著改变DOM组成与含量，降低微生物源类腐殖组分、提升腐殖化组分，并重塑根际细菌群落结构，显著提高群落丰富度并富集放线菌门，同时大幅改变根际代谢谱，引发差异化代谢通路响应。其中，过磷酸钙主要通过离子竞争降低硒积累，对镉影响较弱，代谢上以激活脂类代谢为主；生物炭可提升土壤pH与DOM稳定性，促进氨基酸代谢并提高硒吸收、同时高效钝化镉；有机肥则通过强化微生物代谢与DOM腐殖化，同步降低硒、镉生物有效性，降镉效果显著且兼顾硒含量稳定。总的来说，研究揭示了土壤改良剂通过“DOM转化—微生物群落重塑—代谢重编程”的协同网络调控硒镉有效性的分子机制，为富硒镉复合污染区油菜安全生产与土壤安全利用提供了理论依据与技术支撑。
